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【成果简介】
近日,北京理工大学王博、周俊文(共同通讯)团队首次发现金属-有机框架(MOFs)作为利用它们的高捕获能力和碳酸锂分解的单分散活性金属位点CO2电极中的多孔催化剂的潜力。具体地工作是对八种多孔MOFs,Mn2(dobdc),Co2(dobdc),Ni2(dobdc),Mn(bdc),Fe(bdc),Cu(bdc),Mn(C2H2N3)2,Mn(HCOO)2和两种无孔材料MnCO3和MnO进行了研究。其中,Mn2(dobdc)在50 mA g-1下达到18022 mA hg-1的显著放电容量,而Mn(HCOO)2即使在超过50次循环200 mA g-1下也能保持〜4.0 V的低电荷电位。利用一系列表征技术,包括X射线衍射,扫描电子显微镜,电化学阻抗谱,拉曼光谱和原位差示电化学质谱,研究了MOFs电极上的Li-CO2电化学行为。相关成果以题为“Carbon Dioxide in the Cage: Manganese Metal-Organic Frameworks for High Performance CO2 Electrodes in Li-CO2 Batteries”发表在了Energy & Environmental Science上。
【图文导读】
图1 配备MOF基CO2电极的Li-CO2电池的示意图
图2 晶体结构及电压曲线
(a)MnCO3,Mn(HCOO)2和Mn2(dobdc)沿一定方向的晶体结构
(b)在298K下的CO2吸附等温线
(c)在50mA g-1下截止电压为2.0V的Mn2(dobdc),Mn(HCOO)2,MnCO3和CNT的放电电压曲线
图3 循环性能
(a)不同电流密度下不同CO2电极的平均充电电位
(b)在200mA g-1下Mn(HCOO)2电极的放电-充电循环性能
(c)Mn2(dobdc)和Mn(HCOO)2的吸附等温吸热量(Qst)随CO2吸收量的变化
图4 拉曼光谱
(a,b)(a)Ni泡沫和(b)Mn2(dobdc)@Ni在放电之前和之后的拉曼光谱
【小结】
虽然这里介绍的系统是初步的,但它们为改善Li-CO2电化学的可逆性和能量效率提供了有用的设计原则。这些工作将预示实用技术的出现,并实现电化学储能中CO2的高能效利用。
参考文献:Carbon Dioxide in the Cage: Manganese Metal-Organic Frameworks for High Performance CO2 Electrodes in Li-CO2 Batteries(Energ. Environ. Sci.,2018,DOI: 10.1039/C8EE00415C)
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